Argile
matière rocheuse naturelle / De Wikipedia, l'encyclopédie encyclopedia
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L’argile est une matière rocheuse naturelle à base de silicates ou d'aluminosilicates hydratés de structure lamellaire, provenant en général de l'altération de silicates à charpente tridimensionnelle, tels que les feldspaths. Elle peut être une matière localement abondante, très diverse, traitée ou raffinée avant emploi, à la fois meuble ou plastique (souvent après addition d'eau) ou à pouvoir desséchant, absorbant ou dégraissant, voire à propriétés collantes ou encore réfractaires, pour servir par exemple autrefois selon des usages spécifiques, souvent anciens, au potier et au briquetier, au maçon et au peintre, au teinturier et au drapier, au verrier et à l'ouvrier céramiste.
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En réalité, le terme issu du latin argilla peut s'appliquer au choix à un minéral argileux et à un ensemble de minéraux argileux, ainsi qu'à diverses roches essentiellement composées de ces minéraux[n 1]. Les roches de la classe des lutites comptent l'argilite, l'argilolite ou argilotithe, et les shales, à l'exclusion des schistes métamorphisés. Les argiles sont des roches sédimentaires clastiques. Lorsqu'elles renferment du calcaire, trois sous-classes sont définies entre le pôle argile et le pôle calcaire, en fonction de leur teneur en calcaire : argile calcaire, puis marne, et enfin calcaire argileux. Les argiles riches en silice gélatineuse, soluble dans les alcalis, se nomment gaizes. Le limon ou le lehm sont des argiles qui renferment des particules siliceuses, et accessoirement des pigments minéraux comme la limonite ou la goethite. Le lœss est un dépôt de couleur jaunâtre, d'origine paléoglaciaire et composé essentiellement d'argiles et de fines particules calcaires et siliceuses.
Au sens large, l'argile est aussi un sédiment, composé de particules fines issues de l'altération des roches (processus appelé argilisation), parfois des roches sédimentaires argileuses métamorphisées en schistes[1]. C'est pourquoi le monde agricole, conscient du rôle fondamental des argiles dans la rétention d'eau des sols, et donc dans le développement des plantes, qualifiait d'argile au sens générique les sols limoneux ou terres « grasses » ou « dégraissantes ». Molles ou malléables suivant leur degré d'humidité, elles sont susceptibles de se dessécher en plaques compactes qui se rétractent et se fendillent au soleil, libérant de fines poussières de cette matière devenue friable et cassable. Elle s'amollit à l'eau et génère en milieu humide, après tassements répétés, des boues colorées plus ou moins liquides, plus ou moins salissantes, plus ou moins collantes[n 2]. Le cultivateur sait que l'adjonction d'argile rend la terre imperméable, au contraire du sable fin. La terre argileuse est lourde et compacte, résistante et difficile à labourer, se durcissant en croûtes épaisses parfois craquelées lors des sécheresses.
Les potiers et les maçons reconnaissent traditionnellement l'argile verte ou la terre glaise des argilières, avec laquelle ils préparent leur matière première : le premier pour une poterie spécifique, le second en fabricant un ciment ou une chaux hydraulique[n 3]. Les hommes des métiers du feu distinguaient les argiles fusibles, comme les argiles figulines appréciées pour les faïences communes, les briques et les tuiles, et les argiles smectiques, en usage pour dégraisser les draps comme terre à foulon, des argiles infusibles, telles que le kaolin ou diverses argiles plastiques. Les peintres antiques connaissaient déjà les argiles ocreuses, tout comme les modestes constructeurs en terres argileuses utilisaient sans le savoir les propriétés de l'argile colloïdale.
Historiquement, en géologie et science du sol, le terme d'argile correspond à l’ensemble des minéraux qui présentent une taille inférieure à 2 µm dans une roche. Cette coupure granulométrique invisible à l'œil est héritée des études pétrographiques effectuées par microscopie optique à la fin du XIXe siècle. Les cristaux présentant alors une taille inférieure à 2 µm n'étaient pas reconnaissables et classés sous l’appellation d'argile[2]. Aujourd'hui, l’appellation d'argile diffère en fonction des domaines d'étude. Ainsi, en géotechnique, où l’on s’intéresse avant tout au comportement mécanique des sols, on désigne par argile les matériaux de granulométrie inférieure à 4 µm (entre 4 et 50 µm, on parle de limon). En science des argiles, l'argile ne correspond pas à une coupure granulométrique, mais à des minéraux. Le terme est alors utilisé pour décrire les phyllosilicates et plus particulièrement les minéraux argileux.
Minéraux argileux
Ces minéraux sont classés en trois grandes familles selon l'épaisseur des feuillets (0,7 ; 1,0 ou 1,4 nm), qui correspondent à un nombre de couches d'oxydes tétraédriques (Si) et octaédriques (Al, Ni, Mg, Fe2+, Fe3+, Mn, Na, K, etc.). L'espace entre feuillets peut contenir de l'eau ainsi que des ions. Il en résulte des variations de la distance entre feuillets, et donc des variations dimensionnelles macroscopiques de l'argile quand elle s'hydrate (dilatation) ou s'assèche (contraction) pouvant provoquer des fissures. Un matériau sec qui contient beaucoup de minéraux argileux « happe à la langue » (absorbe de l'eau en formant une pâte plastique)[3].
Les phyllosilicates se présentent sous forme de petits cristaux micrométriques, en plaquettes hexagonales ou en (micro)fibres. Ce sont les minéraux phylliteux halloysite, kaolinite, montmorillonite, illite et bravaisite, la glauconite, les smectites, les interstratifiés comme les vermiculites, les minéraux fibreux tels que les attapulgites ou les sépiolites, enfin les chlorites et les micas, ces dernières en très petits morceaux souvent altérés pouvant être assimilés à des argiles[n 4].
Leur origine est variée : altération de roches ou résidus de roches suivant des conditions locales suivant les zones d'altération des roches endogènes[4], sols à apport sédimentaire, diagenèse, éruption volcanique, météorites spécifiques. L'essor des études par rayons X (radiocristallographie, diffraction X, etc.) a permis l'étude et la caractérisation des argiles.
Roches argileuses
Les roches argileuses sont des roches sédimentaires ou résiduelles à grains très fins (classe des lutites), qui contiennent au moins 50 % de minéraux argileux. Ces roches sont tendres, rayables à l'ongle, fragiles à sec et durcissantes à la chaleur ou à la cuisson, imperméables et faisant pâte à l'eau. Elles sont abondantes dans les formations sédimentaires, tant continentales que marines. Elles se divisent en argiles calcaires, argiles sableuses, micacées, etc. Elles peuvent être déposées en horizon ou couches de faible puissance, alternant avec d'autres couches rocheuses telles que calcaires, grès, évaporites, etc., en structures litées (shale), rubanées ou varvées. Elles peuvent aussi constituer des masses par empilement quasi-continus de couches épaisses, parfois même sans stratification apparente (argilite). En présence de minéraux détritiques, les argiles contiennent souvent des débris, morceaux ou clastes de roches divers. Dans tous les cas, les formations argileuses jouent un rôle majeur dans l'exploitation des ressources en eau et en hydrocarbures, car elles entravent ou stoppent l'écoulement parfois lent de ces derniers minéraux liquides.
L'argilite, par exemple, est une roche argileuse composée en grande partie de silicates d'aluminium plus ou moins hydratés et présentant une structure feuilletée (phyllosilicates) expliquant leur plasticité, ou fibreuse (sépiolite et palygorskite), expliquant leurs qualités d'absorption.
Structure des minéraux argileux
Les minéraux argileux sont tous constitués d'un empilement de feuillets tétraédriques et octaédriques, entrecoupés par un espace appelé espace interfoliaire :
- les feuillets tétraédriques sont agencés en mailles hexagonales et sont constitués de tétraèdres d'oxygène entourant un atome de silicium ou d'aluminium ([SiO4]4−, [AlO4]5−) ;
- les feuillets octaédriques sont composés d'octaèdres formés par deux plans d'oxygènes-hydroxyles encadrant des atomes plus larges tels que : Al, Fe, Mg, Li, etc. Les cations constituants du feuillet octaédrique induisent, selon leur valence, une modification du taux de remplissage de la couche. Ainsi, pour une couche octaédrique purement magnésienne par exemple, constituée donc d'ions Mg2+, un taux de remplissage de 100 % est constitué. Tous les octaèdres sont occupés : on parle d'argile trioctaédrique. À l'inverse, pour une couche octaédrique purement alumineuse par exemple, constituée donc d'ions Al3+, le taux de remplissage sera aux 2⁄3. Deux octaèdres sont remplis et un est laissé vide : on parle de vacance ;
- des substitutions isomorphiques peuvent intervenir entre les différents atomes constituants de la couche tétraédrique ou octaédrique (notamment Si4+ par Al3+ dans la couche tétraédrique, Al3+ partiellement substitués par des ions Mg2+ et/ou Fe3+ ou Fe2+ dans la couche octaédrique). Ces substitutions induisent un déficit de charge permanent, faisant de beaucoup d'argiles des espèces stablement chargées négativement. Ces charges sont compensées par l'incorporation de cations (anhydres, hydroxylés ou hydratés) soit dans l’espace interfoliaire des minéraux (c'est le cas pour les minéraux argileux de type smectite ou vermiculite) et/ou à la surface externe des particules (cas de la kaolinite)[5]. Ces cations (K+, Na+, Ca2+, etc.) dans l'interfeuillet, appelés « compensateurs de charges » ou « cations échangeables », rétablissent la neutralité électrique de l'édifice[6] ;
- les groupements OH− présents en bordure des argiles induisent également une capacité d'échange et d'adsorption d'espèces chargées. Ces groupements hydroxyles sont cependant dépendant du pH ainsi : À bas pH, les hydroxyles de surfaces sont entièrement protonés (OH) l'argile montre une charge de bordure globalement positive. À haut pH, les hydroxyles se déprotonent, la surface est globalement négative (O2−). On parle alors ici de charges variables. Ces dernières sont nettement moins importantes que les charges permanentes, mais jouent tout de même un rôle dans la capacité d'échange de l'argile ;
- exemple de calcul de la charge permanente : Si on considère une Kaolinite, de formule Si4Al4O10(OH)8, le bilan de charge est le suivant : 4 atomes Si4+ + 4 atomes Al3+ + 18 atomes O2− + 8 atomes H+ = . Cette argile n'a pas de charge permanente et donc aucun cation interfoliaire pour neutraliser la charge. La totalité de la capacité d'échange de cette argile est liée à ses charges variables de bordure. À l'inverse, une Montmorillonite de formule (Na)0,6(Al3.4, Mg0.6)Si8O20(OH)4•nH2O montre le bilan suivant : 8 atomes Si4+ + 3,4 atomes Al3+ + 0,6 atomes Mg2+ + 24 atomes O2− + 4 atomes H+ = ce déficit est comblé par l'incorporation de 0,6 cations monovalent, ou 0,3 cations divalent (dans l'exemple on considère Na0.6). La totalité de la capacité d'échange de cette argile est liée à ses charges permanentes ainsi qu'à ses charges de bordure.
Propriétés de gonflement et d'échange
Certaines argiles présentent la capacité d'augmenter leurs espaces interfoliaires. Cette propriété provient de l'incorporation de cations hydratés (Na, Ca, etc.) permettant de compenser les déficits de charges permanents. Ce phénomène ne se produit plus si la charge de l'argile est trop forte (ex. : micas : charge totale de l'argile de -1, parfaitement contrebalancé par les cations déshydratés (K)), ou nulle (ex. : pyrophyllite, talc : charge totale de l'argile de 0, aucun cation interfoliaire). Les espèces expansibles sont celles dont la charge varie de 0,3 à 0,8, ce qui comprend la sous-classe des smectites et les vermiculites. C'est l'eau incorporée via les cations hydratés qui permet le gonflement de l'édifice cristallin. Le gonflement est d'autant plus important que l'humidité est élevée. À un état parfaitement sec, une smectite n'aura aucune molécule d'eau, la distance feuillet + interfolaire = 10 Å, comme une pyrophyllite. La distance feuillet + interfolaire d'une smectite peut ainsi aller de 10 à 18 Å.
Les cations qui compensent les charges permanentes et variables de l'argile restent, pour la plupart, échangeables dans l'environnement. Chaque argile a ainsi une CEC propre témoignant de leur appartenance à une des grandes familles de minéraux argileux. À titre indicatif, les smectites ont une capacité d'échange bien plus grande que les kaolinites, car pour ces dernières, leur capacité d'échange est uniquement dictée par les charges variables.
- Différence de structure entre un feuillet octaédrique dioctaédrique et trioctaédrique.
- Structure atomique d'une argile TOT trioctaédrique.
- Structure des feuillets d'une argile TOT trioctaédrique.
- Vue du feuillet tétraédrique arrangé en mailles pseudo-hexagonales.
- Vue d'un empilement de 10 feuillets.
Floculation
La plupart des minéraux argileux ont la particularité de posséder une charge de surface négative. Par conséquent, les feuillets se repoussent entre eux, et l'apport de cations réduit cette répulsion électrique, ce qui entraîne l'agglomération des particules argileuses, phénomène appelé floculation. Un des buts du chaulage des sols est la floculation stable du complexe argilo-humique[7]. Dans les estuaires, le taux de salinité de la mer (dû en partie au cation Na+) favorise la floculation bien en amont de l'embouchure. Les particules argileuses floculent et forment un amas de vase, le bouchon vaseux. « Pendant les périodes de mortes-eaux, on constate une phase d'accumulation pendant laquelle la vase se consolide partiellement pour former la crème de vase[8] ».
Classification des minéraux argileux
On différencie les argiles par leur type de combinaison d'empilement des feuillets tétraédriques et octaédriques, le cation de la couche octaédrique, la charge de l'argile et le type de matériel interfoliaire[9],[10].
Les minéraux argileux se répartissent en plusieurs grandes familles :
- les minéraux argileux dits 1:1 ou TO : Ces derniers sont constitués d'un feuillet tétraédrique surplombant une couche octaédrique. Ils présentent typiquement une taille de 7 Å (TO+interfoliaire). En fonction de la nature du feuillet octaédrique, on distingue les argiles TO à feuillet trioctaédrique (feuillet de type brucite, Mg(OH)2) et les argiles TO à feuillet dioctaédrique (feuillet de type gibbsite, Al(OH)3) ;
- les minéraux argileux dits 2:1 ou TOT : Ces derniers sont constitués de deux feuillets tétraédriques encadrant une couche octaédrique. Ils présentent en fonction de l'espèce une taille allant de 10 Å à 18 Å (TOT+interfoliaire). Comme pour les argiles TO, on distingue les argiles TOT à feuillet dioctaédrique et les argiles TOT à feuillet trioctaédrique ;
- les minéraux argileux dits 2:1:1 ou TOT:O : Ces derniers sont constitués de deux feuillets tétraédriques encadrant une couche octaédrique, l'espace interfoliaire est rempli par un feuillet octaédrique. Ce feuillet interfoliaire octaédrique possède la même structure que la brucite, on parle dans ce cas de feuillet brucitique. Les argiles 2:1:1 présentent typiquement une taille de 14 Å (TOT+O). Ce groupe est constitué par le grand groupe des chlorites. On les classe également selon l'aspect dioctaédrique ou trioctaédrique du feuillet octaédrique et du feuillet brucitique.
Tableau récapitulatif des argiles
Nomenclature utilisée : Te/Si = rapport entre le nombre de cations Si tétraédriques par maille qu'il y aurait en l'absence de substitution dans le feuillet tétraédrique et le nombre de cations Si tétraédriques par maille existant réellement, Oc = rapport entre la charge totale des cations par maille dans le feuillet octaédrique, et la charge totale des cations par maille qu'il y aurait dans le feuillet octaédrique en l'absence de substitution. Les parenthèses indiquent le(s) cation(s) octaédrique(s). Les crochets indiquent le(s) cation(s) de compensation dans l'espace interfoliaire
Explication du classement : exemple d'une montmorillonite de charge 0,6 (avec sodium interfoliaire) : (Na)0,6(Al3.4, Mg0.6)Si8O20(OH)4• nH2O : La couche tétraédrique est entièrement Si ; on a donc Te/Si=8, à l'inverse l'octaèdre montre (par définition) une substitution Al↔Mg on a donc le bilan des charges positives (dans cet exemple) = 3,4 × 3+0,6 × 2 = 11,4 ; or la charge parfaite de l'octaèdre d'une argile TOT est de 12. On se retrouve alors dans le cas Oc<12/12. Attention, il n'est pas rare de trouver les formules par demi-maille des argiles, la montmorillonite de l'exemple devient alors (Na)0,3(Al1.7, Mg0.3)Si4O10(OH)2• nH2O
dioctaédrique | dioctaédrique | trioctaédrique | trioctaédrique |
Te/Si = 4
Oc = 12/12 |
Te/Si = 4
Oc = 12/12 |
Te/Si = 4
Oc = 12/12 |
Te/Si < 4
Oc > 12/12 |
Espacement stable | Espacement variable | Espacement stable | Espacement stable |
Kaolinite (Al), Nacrite (Al), Dickite (Al) | Halloysite (Al) | Antigorite (Mg), Chrysotile (Mg), Lizardite (Mg, Al) | Cronstedtite (Fe2+, Fe3+), Berthiérine (Al, Fe2+), Amésite (Al, Mg) |
Te/Si = 8 | Te/Si = 8 | Te/Si < 8 | Te/Si < 8 | Te/Si < 8 |
Oc = 12/12 | Oc < 12/12 | Oc = 12/12 | Oc < 12/12 | Oc = 12/12 |
Espacement stable | Espacement variable | Espacement variable | Espacement variable | Espacement stable |
Pyrophyllite (Al) | Smectites : Montmorillonite* (Al) | Smectites : Beïdellite (Al, Fe), Nontronite (Fe3+) | Vermiculite*** (Al) | Muscovite (Al), [K], Illite** (Al), [K], Séricite (Al), [K], Damouzite (Al), [K], Paragonite (Al), [Na], Glauconite (Al, Fe), Céladonite (Al, Fe) |
- Le terme de « smectite », souvent utilisé de manière abusive, représente l'ensemble des espèces TOT, gonflantes, ayant une charge par demi-maille comprise entre −0,2 et −0,6.
- Quand Te/Si < 8, les cations Si4+ de la couche tétraédrique sont substitués, généralement par des cations de valence inférieure (Al3+, Fe3+, etc.). Cela implique l'existence d'une charge négative à la surface du feuillet (avec des cations de compensation qui sont souvent des alcalins, comme Na+).
- De même, quand Oc <12/12, les cations de la couche octaédrique (généralement Al3+ ou Fe3+) sont substitués, généralement par des cations de valence inférieure (Mg2+, etc.). Cela implique également l'existence d'une charge négative à la surface du feuillet.
* La montmorillonite, dont une forme, qui a pour formule Si4O10Al5/3Mg1/3Na1/3(OH)2, est connue sous l'appellation de « terre de Sommières » utilisée comme détachant ou comme bentonite employée en génie civil en raison de ses propriétés colloïdales (plastifiant dans les mortiers). À la différence de l'halloysite, plusieurs couches d'eau peuvent prendre place entre deux feuillets de montmorillonite et par conséquent la séparation entre deux feuillets peut aller de 0,96 nm à la séparation complète. ** L'illite (1 nm), de formule approximative K0.9Al2(Al0.9Si3.1O10)(OH)2, possède une charge par demi-maille de −0,75 à −0,9. Elle peut servir à la fabrication des objets en terre cuite. La structure des illites est proche de celle des micas mais en diffère par le degré de substitution Si/Al (inférieur dans l'illite), la présence de potassium (inférieure dans l'illite) et pour un certain degré de désordre dans l'empilement des feuillets. | ||||
Te/Si = 8 | Te/Si = 8 | Te/Si < 8 | Te/Si < 8 | Te/Si < 8 |
Oc = 12/12 | Oc < 12/12 | Oc = 12/12 | Oc < 12/12 | Oc = 12/12 |
Espacement stable | Espacement variable | Espacement variable | Espacement variable | Espacement stable |
Talc (Mg), Minnésotaïte (Mg, Fe2+) | Smectites : Stevensite (en) (Mg), Hectorite (Mg, Li) | Smectites : Saponite (Mg), Bowlingite (uk) (Mg, Fe2+), Sauconite (en) (Mg, Zn) | Vermiculite (Ni2+), Batavite (Mg) | Phlogopite (Mg), Illite (Mg, Fe), [K], Biotite (Mg, Fe), [K], Lépidolite (Mg, Fe), [K], Ledikite (Mg, Fe), [K] |
Feuillet TOT | Dioctaédrique | Dioctaédrique | Trioctaédrique | Trioctaédrique |
Feuillet 'brucitique' O interfoliaire | Dioctaédrique | Trioctaédrique | Dioctaédrique | Trioctaédrique |
Donbassite | Cookéite, Sudoïte | Franklinfurnacéite | Diabantite (uk), Penninite (uk), Chamosite, Brunsvigite, Clinochlore, Thuringite, Ripidolite, Shéridanite (uk) | |
- Le groupe Tri-Tri est le plus répandu sur terre. Les groupes Di-Tri et Di-Di sont plus rares. Le groupe Tri-Di reste encore inconnu, aucun minéral de ce type n'a encore été découvert.
Caractérisation des argiles
Diffraction des rayons X
L'une des techniques utilisées pour reconnaître les argiles est l'analyse par diffraction de rayons X. Elle nécessite une préparation spécifique de l'échantillon. Chaque méthode de préparation permet d'obtenir des informations différentes sur la structure du minéral.
La préparation désorientée se fait, comme son nom l'indique, à partir d'une poudre compacte dont les constituants ont été désorientés. Plusieurs méthodes sont utilisées : la poudre arasée, le « side loading », le « back loading » ou encore le « spray-dried ». La désorientation « parfaite » d'une poudre reste une technique délicate, qui peut être fortement influencée par les éventuelles orientations préférentielles induites par certains minéraux. La poudre désorientée reste la méthode de préparation majoritairement utilisée pour l'identification des phases dans un échantillon minéral. Cette dernière permet d'obtenir l'ensemble des plans de diffraction des phases constituantes. Les argiles, quant à elles, sont plus difficilement différentiables par cette technique, car leurs plans cristallographiques sont pour beaucoup identiques d'une famille à l'autre. Les diffractogrammes montrent alors des pics superposés rendant la lecture et l'identification des phases plus complexes. Cependant, bien que présentant certains inconvénients (pour les phyllosilicates) la vision globale des plans de diffractions permet d'atteindre des paramètres tels que le taux de remplissage de la couche octaédrique, etc.
Une variante de la préparation désorientée consiste à placer la poudre dans un capillaire. Cette technique donne des résultats semblables, mais permet de travailler avec des quantités de matières bien inférieures.
La préparation de lames orientées est une méthode mise en place pour discerner les différents phyllosilicates d'un échantillon. Elle consiste à laisser sédimenter un échantillon pendant un laps de temps (loi de Stokes) donné afin d'en récupérer uniquement la fraction <2 µm, considérée comme étant la fraction renfermant la phase argileuse « pure ». Cette fraction en solution est ensuite déposée sur une lame de verre, puis séchée. Lors du séchage, les particules lamellaires d'argiles vont toutes s'orienter selon leur plan cristallographique (001) (à l'image d'une pile de papier tombant à terre, toutes les pages finissent grande face vers le sol). Lorsque l'on soumet cette lame à la diffraction, on n'obtient donc que les raies 00l (c'est-à-dire 001, 002, etc.). Ces raies sont caractéristiques des grandes familles de minéraux argileux.
Dans certains cas, les pics de diffractions sont fatalement superposés. Pour différencier les argiles, on effectue alors divers traitements visant à modifier l'espace inter-feuillets : chauffage, acidification, remplacement du cation interfoliaire, etc. En observant l'évolution des pics de diffraction aux faibles angles selon le traitement, on peut reconnaître l'argile.
Outre en géochimie, cette technique est également utilisée par la police scientifique pour essayer de déterminer l'origine des traces de terre qui peuvent constituer un indice lors d'une enquête.
Essai au bleu de méthylène
Pour reconnaître les différents types d'argiles, on peut pratiquer un essai au bleu de méthylène. En dosant la concentration du bleu de méthylène après un contact avec une argile, on en déduit indirectement la CEC de cette dernière. Ce qui permet de classer globalement le minéral.
Couleurs
Les particules d'argile ne sont nullement responsables de la couleur du sol ou de certaines roches sédimentaires. La couleur rouge, orange, jaune, vert, bleu d'un sol (argileux ou non) ou d'une roche contenant de l'argile est due au degré d'oxydation du fer (fer ferrique Fe3+ sous forme d'hématite ou de goethite formé en zone oxique dans les trois premiers cas, fer ferreux Fe2+ formé en zone anoxique dans les deux derniers)[11]. Lorsque le sol est d'une couleur tendant vers le blanc, c'est que cet élément a été dissous et évacué hors du profil.
Argile peut désigner une couleur d'un gris neutre très pâle tirant sur le blanc[réf. souhaitée].
Chimie
Dans l'eau, les particules d'argile se comportent comme des gouttes d'huile dans la vinaigrette : elles se regroupent et forment des « micelles » en suspension : on dit que l'argile est à l'état « dispersé ». La présence de sels minéraux dissous portant des charges positives (Ca, Mg, K, Na, NH4, Fe, Mn, Cr, Ti, Al, Ba, Sr, etc.) provoque la liaison des micelles entre elles : l'argile est floculée. Cette propriété des argiles va lui permettre d'être liquide à l'état dispersé, pâteuse dans la boue et solide dans un sol sec. L'argile est un colloïde qui flocule avec des cations.
Formation géologique
Les argiles désignent de très fines particules de matière arrachées aux roches par l'érosion, ainsi que les minéraux argileux ou phyllosilicates (ces dernières observées au microscope ont la forme de plaquettes, ce qui explique leur plasticité). La plupart de ces particules proviennent de la désagrégation de roches silicatées (altération des silicates) : du granite (mica et feldspath), du gneiss, ou encore des schistes. Ces particules sont transportées par le vent ou l'eau et forment du limon ou de la vase. Les fleuves véhiculent des argiles qui finissent par se déposer en alluvions, dans le cours d'eau lui-même, à son embouchure, dans un lac ou dans la mer. Les dépôts peuvent alors sédimenter et former une roche argileuse par diagenèse : déshydratation et compactage. En tant que roches sédimentaires, les affleurements argileux présentent une succession de strates empilées les unes sur les autres.
Les éruptions volcaniques produisent aussi des argilolithes, parfois sous forme d'éjecta de pierre vitreuse ou de tuf.
Argiles néo-formées
Les terres argileuses sont composées d'éléments très fins, qui proviennent de la dégradation mécanique et chimique de roches préexistantes (en particulier les micas et les feldspaths). Les argiles résultantes peuvent rester sur les lieux mêmes de leur formation, comme le kaolin. Elles sont le plus souvent entraînées par les eaux ou le vent, et se déposent sous forme de masses stratifiées ou parfois en poches lenticulaires ou sphériques. On trouve ainsi des bancs d'argile dans les sédiments depuis l'ère Tertiaire, au pied des montagnes et dans les grandes vallées fluviales. Après la dissolution d'un calcaire, des argiles peuvent également se former et tapisser les dépressions karstiques (les dolines). Lors de leurs déplacements, elles peuvent entraîner des minéraux rencontrés sur leur chemin. D'où une très grande variété de finesse, de coloration et de composition, selon les niveaux successifs d'un même gisement et à plus forte raison de l'un à l'autre[12].
Argiles et plantes
Les racines des plantes se nourrissent des roches, par hydrolyse et en symbiose avec la pédofaune. Elles sécrètent des acides pour les dissoudre : les racines, grâce aux sucres issus de leur photosynthèse, fournissent l'énergie nécessaire aux micro-organismes pour qu'ils transforment la roche en éléments absorbables par les racines. Les besoins des plantes en silice, fer et aluminium sont infimes, or ce sont les éléments constitutifs de la croûte terrestre majoritaires (silicium 26 %, aluminium 7 %, fer 4 %). Donc à mesure que les autres éléments sont prélevés et exportés définitivement (recyclage constant) en surface pour nourrir la plante et le sol, ces derniers restent et se concentrent jusqu'à saturation— d'autant plus vite que ces éléments sont déjà majoritaires. Ils recristallisent alors en argiles (formation d'un précipité). La formation biologique de l'argile serait maximale dans la zone du sol située entre 5 et 25 cm de profondeur. La production annuelle serait de 0,000 01 à 0,002 g par 100 g de matériaux par an, ce qui est relativement lent. En considérant qu'un mètre de terre pèse environ 10 000 tonnes à l'hectare, cela correspond à une production annuelle de 3 à 60 kg à l'hectare sur 30 cm de sol.
Les facteurs influençant positivement la formation de l'argile sont une humidité édaphique élevée (drainage modéré), une température élevée, la grande finesse de grain de la roche-mère, sa richesse en bases et sa friabilité. Plus le sol est ancien, plus la formation d'argile est rapide, et c'est finalement le type de sol, donc de climat et de communautés biologiques, qui influe le plus sur la quantité d'argile produite[13][réf. non conforme].
L'argile est l'un des plus anciens matériaux utilisés par l'homme. Pétrie avec de l'eau, elle donne une pâte plastique qui peut être facilement moulée ou mise en forme. Le modelage s'effectuait selon trois techniques fondamentales, par colombin, par plaque ou par estampage. De nombreuses sculptures ont été réalisées en terre crue, ou terre séchée, comme dans l'art gréco-bouddhique, au Gandhara (Nord Pakistan et Afghanistan), ou dans les oasis du Xinjiang. Les sculptures de gardiens de temples bouddhiques au Japon de l'époque de Nara ont été réalisé avec ce matériau en raison de sa souplesse d'utilisation. Les sculpteurs européens des XVIIIe et XIXe siècle ont conservé cet état de certaines sculptures[Quoi ?].
Après cuisson, elle donne un objet résistant et (si argile de haute température, émaillé ou porcelaine) imperméable. Ces propriétés remarquables sont à l'origine de son utilisation très ancienne pour réaliser des objets en céramique, en porcelaine, etc.
Elles peuvent également être utilisées pour leurs propriétés thérapeutiques.
Terre cuite et céramique
L'argile hydratée est malléable, elle peut être mise en forme ; après séchage, elle devient solide, et le reste de manière permanente après un passage au four (« cuite »). Ces propriétés en font un matériau de choix pour la fabrication d'objets céramiques.
Une terre argileuse destinée à la cuisson est souvent appelée « glaise » ou « terre glaise ». Suivant sa destination, on lui a donné des noms divers : terre à four, terre à brique, terre à pipe, terre à potier, terre à porcelaine (le kaolin), etc. En céramique, l'argile est une terre de composition variable, souvent savamment préparée, qui fait pâte avec l'eau, se façonne aisément et durcit au feu, parfois simplement au soleil et au vent chaud desséchant.
On peut nommer la plus grande partie des argiles grasses et plastiques par les termes « terres à faïence commune » , « argiles communes », « argile(s) à biscuit ». Ces argiles contiennent assez de fer et autres impuretés minérales pour devenir solides, cuites de 950 à 1 300 °C environ, sur une échelle pratique de température de basse température (950 à 980 °C) à haute température (1 280 à 1 300 °C). À l'état naturel, elles sont grises, verdâtres, rouges ou brunes à cause des oxydes qu'elles contiennent, oxyde de fer, oxyde de titane et autres. Ces argiles figulines se colorent au feu.
La couleur de l'argile cuite peut aller du blanc ou du rose au noir en passant par toutes les nuances de jaune, rouge, brun, plus rarement vert ou bleu, suivant la qualité particulière de chaque argile (teneur en oxydes métalliques) et les conditions de cuisson. La majorité des poteries dans le monde est réalisée avec ce genre d'argile, ainsi que les briques, les tuiles, les tuyaux et autres productions similaires.
L'argile commune peut être très plastique, et même trop plastique et trop collante pour être employée seule ; d'autre part, il arrive qu'elle ne le soit pratiquement pas à cause de la présence de sable ou d'autres débris rocheux.
Le potier et le sculpteur recherchent une terre à faïence douce et plastique, qu'ils peuvent éventuellement modifier en ajoutant un peu de sable d'argile non plastique, de la chamotte, ou des fibres de cellulose.
Le briquetier, lui, recherche une terre moins fine contenant du sable et d'autres débris non plastiques, qu'il pourra presser, sécher et cuire, sans crainte de gauchissement, de fentes ou de retrait excessif. Briques et tuiles sont aujourd'hui fabriquées industriellement à partir d'un mélange d'argile et d'eau moulé sous pression et cuit à température suffisamment élevée (1 000 à 1 300 °C).
Enfin, on peut pratiquer une « minéralurgie » pour éliminer ou ajouter les éléments indésirables ou nécessaires sur les argiles, afin de leur donner les caractéristiques nécessaires à leur utilisation plus ou moins industrielle.
Argiles infusibles ou réfractaires, porcelaine
Les argiles réfractaires sont des argiles qui résistent sans se vitrifier aux températures les plus élevées, par exemple à la fusion des céramiques. Elles servent à réaliser des fours en métallurgie ou sidérurgie, en céramique.
Considérant les trois composants essentiels des argiles (alumine, silice et fondants), plus l'argile est riche en alumine, plus elle est réfractaire. Par contre, la silice[14] peut jouer un double rôle : elle augmente la fusibilité et augmente l'influence des fondants à haute température ; mais elle peut aussi élever le point de fusion, particulièrement si elle est à l'état non combiné[15].
Les principales argiles réfractaires ont une constitution très uniforme (autrement dit, ses constituants sont répartis uniformément) ; et elles sont très pures, exemptes d'inclusion de quartz ou autres matières mélangées[15].
Un certain nombre d'argiles plastiques, douces et onctueuses au toucher, peuvent être mises en forme pour réaliser des matériaux réfractaires (poterie, briques, creusets, faïences, etc.). Ces argiles spécifiques sont utilisées en fonderie pour réaliser une grande diversité de moules de cuisson.
Le kaolin, présent en abondance à Saint-Yrieix et utilisé dans la porcelaine de Limoges ou dans la porcelaine de Saxe, est friable, blanc et se délaye facilement à l'eau. C'est la terre à porcelaine des anciens, la matière de base pour la porcelaine.
Argiles dites colorantes, charges ou agents rhéologiques en peinture, dans l'industrie du bâtiment, dans l'industrie du forage
Certaines argiles contenant des oxydes métalliques ont un pouvoir colorant et un pouvoir couvrant remarquable, ainsi certaines argiles contenant différents hydroxydes de fer qu'on nomme l'ocre. Les ocres colorent encore parfois les façades des maisons.
L'usage des argiles dans l'art pictural est très varié. Selon leurs natures, elles peuvent être des pigments, des charges, des épaississants ou fluidifiants, des opacifiants ou minorants de coloration, etc.
Dans les peintures comme sur les champs de forage modernes, l'ajout de charges minérales comme la bentonite permet d'obtenir la rhéologie souhaitée et améliore aussi la stabilité des suspensions (cataphorèse).
L'argile colloïdale est un silicate d'alumine de granulométrie inframicrométrique employé comme ciment dans les argiles pour en agréger les éléments sablonneux. Lorsque la teneur en argiles colloïdales croît, la plasticité s'accroît.
Argiles en association avec la chaux
Associée intimement à la chaux en fines proportions, par exemple par cuisson directe avec la pierre à chaux, elles permettent la fabrication des chaux hydrauliques et de ciments spécifiques.
Argiles dégraissantes ou adsorbantes
Ce sont les argiles smectiques ou terres à foulon. Elles peuvent dégraisser les draps. La sépiolite peut être employée comme terre absorbante pour litière animale, par exemple à chats.
Sculpture
La saponite est une argile utilisée comme pierre à savon, à l'instar de la stéatite. L'écume de mer est une sépiolite qui est facilement taillée pour élaborer des statuettes et des pipes.
Argiles médicinales
Différents types d'argiles (verte, blanche et rouge principalement), notamment pour leurs propriétés couvrantes et adsorbantes, sont utilisés pour leurs propriétés thérapeutiques (en cas de lésions, d'infections, d'aérophagie, etc.)[16],[17]. Cette utilisation ancestrale perdure dans de nombreuses cultures[18]. Galien (131-201 après J.C.) utilisait l'argile pour soigner les affections stomacales et intestinales et la malaria. Avicenne et Averroès recommandaient aussi l'argile[18].
Elle revient dans les pratiques médicales. Les impuretés sont piégées entre les feuillets.
En usage externe, elles sont alors utilisées en cataplasme, parfois avec adjonction de miel, que l'on peut faire soi-même mais que l'on commence à trouver en pharmacie. Ces cataplasmes sont prescrits par des chirurgiens en cas de cicatrisations difficiles.
Elles sont ainsi utilisées depuis plus de vingt ans avec succès en traitement de l’ulcère de Buruli par l'infirmière Line de Courssou en Côte d'Ivoire[1].
L'usage interne doit se faire avec précaution auprès de marques autorisées, notamment parce que certaines argiles sont naturellement contaminées par des métaux toxiques comme le plomb.
Les smectites sont largement utilisées pour calmer les muqueuses intestinales ou dermiques irritées. On les trouve en pharmacie dans les sachets de diosmectite (le "Smecta"). Idem de l'attapulgite[1],[19]. Il faut alors prendre des argiles ultraventilées pour éviter les particules de micas blessant[1]. Il faut éviter la prise de médicaments à moins de deux heures des prises, à cause du pouvoir absorbant des argiles[1]. La prise d'argile doit être signalée à son médecin traitant, qui peut l'interdire en cas d'antécédents d'occlusion ou d'insuffisance rénale grave. Il faut de même éviter certaines matières grasses (possible agglomération avec l'huile de paraffine par exemple[1]). Au contraire, la grossesse semble une raison importante de sa consommation dans les sociétés traditionnelles[18].
Plusieurs espèces bactériennes, dont le staphilocoque doré, la salmonelle, E. coli, sont neutralisées par différentes sortes d'argiles[20]. Le mécanisme bactéricide serait une réaction de Fenton, qui conduirait à la multiplication par 20 de la concentration globale en fer dans la bactérie, ce qui lui serait fatal[1].
Les nano-tubes sont étudiés comme vecteurs pour transférer des molécules vers l'intérieur des cellules[1].
L'aluminium contenu dans l'argile ne migre pas dans le sang[21].[réf. à confirmer]
L'argile a permis à des brebis d'évacuer des contaminants radioactifs ingérés (césium), répartis artificiellement sur un terrain[18].
L'argile est enfin un très bon reminéralisant[1].
Les argiles médicinales sont largement utilisées en cosmétique, pour les masques de beauté.
Des compléments alimentaires à base d'une argile appelée « octalite » et commercialisés sous les marques « Terrafor ventre plat »[22] ou « Defiligne » ont été interdits en France en 2016 en raison de leur teneur trop élevée en plomb[23].
La terre-argile est un terme ésotérique, associé notamment à l'emploi de l'argile pour ses propriétés thérapeutiques.
La pratique de certains peuples de la « régénérer » ou de la « charger en énergie » en l'exposant au soleil a été étudiée par la NASA. Celle-ci a montré qu’un bombardement d’argile par des charges énergétiques électrique et photonique modifie sa structure par acceptation d’électrons libres, du fait de la présence de silice impliquée dans le photovoltaïsme, mais aussi possiblement dans l'apparition de la vie[pas clair][24].
L'argile est aussi utilisée en médecine vétérinaire. Des tests effectués sur des rats ont montré que, soumis à des toxiques, ils consommaient de plus en plus d'argile avec l'augmentation des doses[18].
Terre crue
L'argile, premier des bétons au sens étymologique, est employée dans la fabrication de briques de terre crue, matériau de construction naturel essentiel des régions du globe où la végétation est rare, et notamment de la plupart des rivages méditerranéens[25]. C'est aussi le matériau principal dans les techniques de torchis, bauge, pisé, béton de terre, adobe, etc.
La terre-papier est une argile contenant des fibres de cellulose, qui présente une grande résistance lorsqu'elle est sèche. La terre-papier, utilisée crue, est un matériau de création et de décoration qui adhère sur toute surface poreuse et peut recevoir des peintures, pigments et patines. Elle peut aussi être utilisée cuite ; elle est alors moins lourde que les autres argiles, plus résistante aux chocs thermiques, mais plus fragile contre les impacts.
La vermiculite est un excellent isolant thermique.
Jardin et champs aux sols argileux, agriculture
Les argiles peuvent être modélisées comme des colloïdes constituées de fines particules (micelles) portant chacune une charge électrique de même signe en suspension dans un milieu, l'autre colloïde du sol étant l'humus. Ces deux éléments s'associent grâce en particulier à l'action des lombrics pour former le complexe argilo-humique qui est la base du système permettant aux racines des plantes de puiser les éléments nourriciers du sol (cf. double-circuit descendant et ascendant de la sève).
L'argile a la propriété de se retrouver dans deux états réversibles :
- elle peut être dispersée. Dans ce cas, elle s'infiltre entre les éléments sableux et ne se soude pas en agrégats. Avec la pluie, l'argile gonfle et empêche l'eau et l'air de pénétrer dans le sol. Le sol se glace. En séchant, le sol se fracture ;
- elle peut être floculée. L'argile est agrégée en petites mottes. Dans cet état elle n'est pas diluée par l'eau. L'eau et l'air peuvent passer entre les agrégats. Avec la présence de l'argile les agrégats retiennent de l'eau.
Dans le sol, le calcium (apporté si nécessaire par un chaulage) permet de floculer l'argile (entre autres). Ce calcium peut provenir de sels calciques ou de chaux. Le calcium Ca2+ ayant deux charges positives va pouvoir retenir deux micelles d'argile qui elle est chargée négativement.
Une fois ces paramètres intégrés, on comprend aussi que les actions mécaniques en eux-mêmes n'ont aucune influence sur ce phénomène. On peut, par exemple, laisser geler des mottes sans action à long terme sur les micelles d'argile, dès la première pluie le phénomène va se reproduire. Il sera nécessaire de prendre le problème dans son ensemble : une couverture appropriée (litière) qui protège et nourrit le processus humique, un travail racinaire qui décompacte et aère, un apport de matière organique et d'amendements à vocation structurante.
Dans tous les cas, lors d'une culture sans labour, la fragmentation n'est pas l'objectif premier recherché, même s'il évite la traditionnelle semelle de labour. La fragmentation est le résultat de l'activité racinaire, qui est soutenue par tous les échanges de la rhizosphère. C'est aussi l'un des intérêts majeurs du recours à certains engrais verts. Notons encore que le taux d'humus et l'usage d'amendements appropriés, outre le travail radiculaire, peut-être une solution complémentaire pour fragmenter un sol argileux compacté. En tout état de cause, chaque sol a son profil et son histoire, et « la » solution doit intégrer l'ensemble des données[26]. Si les vers de terre apportent aussi leur contribution à ce travail d'aération et de fragmentation en creusant leurs galeries, leur apport déterminant se situe dans le brassage des composés minéraux argileux, avec les composés humiques. Le composé humique (humus) est pour sa part le fruit d'un travail complexe, qui se développe depuis la litière et toute sa vie (faune et flore). Il associe aussi les champignons (notamment pour décomposer la cellulose et la lignine) et les bactéries incroyablement actives et irremplaçables au niveau de la rhizosphère qui permet l'humification des matières organiques, et par suite, la constitution du complexe argilo-humique.
Le CAH (complexe argilo-humique) permet l'association des deux colloïdes du sol. Il est beaucoup plus stable que la floculation unique, toujours grâce à l'action des liens ioniques.
À l'instar de n'importe quel paillage sur un sol vivant, l'incorporation de bois raméal fragmenté est utile de ce point de vue, si l'on respecte l'ensemble du processus, les matières ligneuses doivent en effet se décomposer lentement en surface, pour relancer la création d'humus. Le facteur taille est important — on parle de « chips » —, car si on ajoute profondément dans le sol de grosses particules non décomposées, elles ne généreront pas l'humus recherché et les micelles d'argile en dispersion continueront à gonfler, asphyxier et se rétracter.
Les engrais verts peuvent permettre de limiter le phénomène mais un bon drainage du sol argileux peut aussi s'avérer nécessaire, qu'il passe par un travail mécanique, par un amendement restructurant régulateur de son comportement hydrique, ou par l'adjonction d'arbres ou arbustes à enracinement plus profond.
Par ailleurs, un sol argileux présente l'inconvénient de se réchauffer moins vite au printemps. En effet, l'air chauffe plus vite que l'eau et un sol gorgé d'eau n'a plus d'air, donc se réchauffe moins vite. tout ce qui va aérer et restructurer ce sol sera donc utile.
Alimentation
L'argile a été utilisée pour permettre la consommation par l'homme d'aliments sauvages, tels les glands non doux [27],[28],[29] ou les pommes de terre sauvages. Si ces aliments étaient consommés seuls, ils provoqueraient des problèmes digestifs, mais consommés avec de l'argile, ils deviennent digérables. Dans les Andes, les pommes de terre sont trempées dans de l'argile avant d'être ingérées[30],[31]. Dans cette optique, l'argile a été consommée par les Américains natifs, au Pérou, et en Italie[32].
En l'absence de lessivage[pourquoi ?] des tanins, les Amérindiens Pomos de Californie (États-Unis) et les paysans de la Sardaigne (Italie) ont mis au point la même recette : ils ajoutent de l’argile à la farine de glands dans une proportion de 10 à 15 %[33],[28]. Cuire les glands mélangés à l'argile réduit la toxicité des glands jusqu'à 77 %[28].
Le Frère Ramon Bueno rapporte que sur les rives de l'Orénoque, les argiles devenaient l'aliment essentiel de la population Ottomaque au cours des deux à trois mois de disette annuelle avec une consommation moyenne de près de 500 g/jour[18].
Autres utilisations
Des chercheurs en science des matériaux travaillent sur l'intégration de l'argile comme « charges dites actives » dans des polymères.
Les plaquettes d'argiles peuvent produire un renforcement (déviation des fissures dans les polymères « choc », c'est-à-dire devant résister aux chocs). Par ailleurs, elles peuvent gêner la diffusion de gaz, et notamment de gaz combustibles issus de la pyrolyse lors d'un feu, améliorant ainsi la résistance au feu du polymère.
Certaines kaolinites très pures blanchissent la pâte à papier ; mais ce procédé est de moins en moins utilisé, au profit d'ajout de carbonate de calcium précipité (ou de Dioxyde de titane).
En raison de la qualité et de l'épaisseur de la couche d'argile située à Bure, à la limite de la Meuse et de la Haute-Marne, le laboratoire souterrain de l'Andra[34] étudie l'implantation d'un centre de stockage profond pour les déchets dits de haute activité (HA) et de moyenne activité à vie longue (MA-VL) à environ 500 mètres de profondeur. C'est une couche sédimentaire, compacte et imperméable, de couleur grise, d'âge callovo-oxfordien au sein du Jurassique ; elle date d'environ 160 Ma (millions d'années).
Des argiles fines (blanches et vertes, notamment), grâce à leur grand nombre de feuillets, forment une grande surface développée d’adsorption. Elles sont pour cette raison utilisées comme complément alimentaire, ou dans la composition (autour de 5,5 %) du chewing-gum[35], comme produit à appliquer sur la peau ou comme agents nettoyants ou adsorbants. Ces argiles, notamment si elles proviennent de sédiments ou de carrières polluées, peuvent contenir des contaminants, comme du plomb ou des dioxines, en quantité très significative. Un industriel français a dû abandonner l'argile verte surfine ultra-ventilée qu'il utilisait car sa teneur en plomb (11 à 26 mg/kg selon les analyses d'autocontrôle) dépassait systématiquement la teneur maximale règlementaire[36] de 3 mg de plomb par kg ainsi que pour les dioxines (4,4 à 8,7 ng TEQ OMS98/kg de produit à 12 % d'humidité)[réf. nécessaire][23]. Selon Förstner et Wittmann (1979), le plomb est le métal qui a la plus forte capacité d’adsorption sur les argiles (en moyenne 18 mg/g[37]), maximale à pH 7 selon Eloussaief et Benzina (2010)[38]. Les sédiments argileux marins des grandes profondeurs en contiennent 80 mg/kg[37] et les argiles utilisées dans les chewing-gums de 11 à 26 ppm[39]. Des dioxines y ont aussi été trouvées ; les sols de France en contiennent de 0,02 à 1 pg TEQ OMS98/g (sol rural sec) et de 0,2 à 17 pg TEQ OMS98/g pour des sols secs urbains, et 20 à 60 pg TEQ OMS98/g sur sol sec en contexte industriel[39]. Les argiles ingrédients de chewing-gums en contiennent de 4,4 à 8,7 ng TEQ OMS98/kg ou pg TEQ OMS98/g, soit une teneur comparable à celle d'un sol urbain français[35].
Selon les modèles in vitro de digestion humaine, 4 à 68 % (selon le type de sol) du plomb adsorbé sur argile ingérée est bio-accessible[40] (l'ANSES estime que moins de 10 % du plomb de l'argile verte d'un chewing-gum est désorbé dans l'organisme du consommateur). Chez plusieurs espèces de mollusques comestibles testés par Amiard[41], ce taux variait de 19 à 52 %. Il y a peu de données sur la bio-accessibilté des dioxines fixées sur des argiles, mais il existe des données sur les PCB (dans ce cas la désorption lors de la digestion est de 30 à 40 %[40],[42].
L’Anses recommande « de limiter autant que possible tout apport additionnel et intentionnel en plomb. En conséquence, l’Anses ne peut émettre un avis favorable quant à l’usage alimentaire de telles argiles »[35].